L’histoire physique, géographique et naturelle du Chili est son œuvre majeure, production issue d’un labeur de 10 ans. Ce travail rigoureux lui vaut d’être nommé en 1856 membre de l’Académie des Sciences, à la première candidature à la suite de la mort du botaniste Mirbel – phénomène aussi rare que distinctif.
Claude Gay encoure le plus de risques lors de son voyage en Araucanie. Le gouvernement chilien a tenté de favoriser son périple, à coup d’achats et d’engagement d’un guide indien, Lincobu, capitaine dans les troupes chiliennes et frère du cacique de Maquegua. Le voyage s’annonce périlleux, car bien que les travaux de Claude Gay intéressent, il n’en demeure pas moins un étranger.
Après le Chili, Claude Gay se rend au Pérou, en 1839, pour une excursion de moindre ampleur. Les beautés de Lima et de Cusco ne le détournent pourtant pas de son amour pour la nature. Il s’enfonce donc à l’intérieur du pays, dans les territoires de cultures avec lesquelles il n’était pas familier.
Luis Mison raconte : « Le Chili accepte sa proposition et, à partir de ce moment, Claude Gay va consacrer toute sa vie à faire connaître ce pays : 28 volumes dont 8 d’histoire, 8 de botanique, 8 de zoologie, 2 de documents, 2 d’agriculture et 2 atlas emplis d’images. L’œuvre d’une vie. Oui, mais il y a les Indiens. Le Chili n’aime pas les Indiens. Malgré cela, Gay réussit à incorporer dans l’atlas huit planches qui concernent les indiens et il parle souvent de les faire reconnaître comme une partie importante du peuple du Chili. Il annonce à ses amis son projet d’écriture sur l’indien chilien. Il demande des informations, mais il meurt en 1873 sans publier son texte, si cher à sa pensée. »
